Vốn là thiên thần dẫn dắt linh hồn người chết, song vì một lần tình cờ cứu mạng nam sinh trung học Woo Hyun mà Seul Bi phải chịu hình phạt biến thành người phàm. Không ai thân thích và cũng chẳng rõ cuộc sống trần gian, cô bé đành đến ở tạm nhà Woo Hyun, đồng thời được cho đi học cùng trường với cậu.

Tại đây, Seul Bi vô cùng bất ngờ khi được gặp lại Sung Yeol - anh chàng tốt bụng từng cho cô mượn dù trong một đêm lang thang mưa gió. Qua nhiều sự cố, hiểu lầm, cả ba bắt đầu trở thành tri kỷ thân thiết. Đó cũng là lúc tình cảm dành cho cô bé thiên thần nhen nhóm trỗi dậy trong lòng Woo Hyun và Sung Yeol.

Tận hưởng niềm vui người phàm chưa được bao lâu, Seul Bi bắt đầu trở thành tâm điểm ganh ghét khi được cả hai anh chàng nổi tiếng để ý. Trong khi cô bé liên tục vướng phải những trò hãm hại, cô lập từ những người bạn, thì Woo Hyun cũng rơi vào tầm ngắm của nhóm “đầu gấu” trong trường vì dám đứng ra bênh vực Seul Bi.

Không muốn thấy Woo Hyun khổ sở vì mình, Seul Bi đành lập lời thề trở lại làm thiên thần. Tuy nhiên, lúc cô ra đi cũng là ngày căn bệnh ung thư quái ác cướp mất người thân duy nhất của Woo Hyun. Một lần nữa, vì không đành lòng để cậu suy sụp, Seul Bi quyết định ở lại bất chấp việc cô có thể tan biến mãi mãi…

Bộ phim Thiên thần biết yêu góp mặt hai thành viên chủ chốt đến từ nhóm nhạc thần tượng đang rất được yêu thích - Infinite. Trong khi Nam Woo Hyun vẫn giữ trọn nét tự nhiên, tinh nghịch khi thể hiện chàng hotboy Woo Hyun trọng tình nghĩa, thì cậu bạn điển trai Lee Sung Yeol lột tả trọn vẹn sự lạnh lùng, đôi lúc ích kỷ của nhân vật mang tên mình.

Đứng cạnh hai anh chàng đình đám là hotgirl của làng điện ảnh xứ Hàn - Kim Sae Ron. Cô bé 15 tuổi từng khuynh đảo nhiều giải thưởng danh giá cùng những ngôi sao hạng A, nay tiếp tục “đánh cắp” trái tim khán giả tuổi teen khi lần đầu xuất hiện trên màn ảnh truyền hình với vai thiên thần ngây ngô, hồn nhiên nhưng rất giàu tình cảm.